Графен сияқты екі өлшемді материалдар кәдімгі жартылай өткізгіш қолданбалар үшін де, икемді электроникадағы жаңа қолданбалар үшін де тартымды.Дегенмен, графеннің жоғары созылу беріктігі төмен деформация кезінде сынуға әкеледі, бұл оның созылатын электроникада ерекше электрондық қасиеттерін пайдалануды қиындатады.Мөлдір графен өткізгіштерінің штаммға тәуелді тамаша өнімділігін қамтамасыз ету үшін біз көпқабатты графен/графен шиыршықтары (MGGs) деп аталатын қабаттасқан графен қабаттары арасында графен наножылдамдарын жасадық.Штамм жағдайында кейбір шиыршықтар жоғары штаммдарда тамаша өткізгіштікке мүмкіндік беретін перколяциялық желіні қолдау үшін графеннің фрагменттелген домендерін біріктірді.Эластомерлердегі үш қабатты MGG 100% штамм кезінде бастапқы өткізгіштігінің 65%-ын сақтады, бұл ток ағынының бағытына перпендикуляр, ал наножылжымалы графеннің үшқабатты қабықшалары бастапқы өткізгіштігінің тек 25%-ын ғана сақтады.Электродтар ретінде MGG көмегімен жасалған созылатын толық көміртекті транзистор >90% өткізгіштігін көрсетті және 120% штамм кезінде (зарядты тасымалдау бағытына параллель) өзінің бастапқы ток шығысының 60% сақтап қалды.Бұл жоғары созылатын және мөлдір толық көміртекті транзисторлар күрделі созылатын оптоэлектрониканы қоса алады.
Созылатын мөлдір электроника - озық биоинтеграцияланған жүйелерде (1, 2) маңызды қолданбалары бар, сондай-ақ күрделі жұмсақ робототехника мен дисплейлерді шығару үшін созылатын оптоэлектроникамен (3, 4) біріктіру мүмкіндігі бар өсіп келе жатқан сала.Графен атомдық қалыңдықтың, жоғары мөлдірліктің және жоғары өткізгіштіктің өте қажет қасиеттерін көрсетеді, бірақ оны созылатын қолданбаларда жүзеге асыру оның кішігірім штаммдарда жарылып кету үрдісі арқылы тежелді.Графеннің механикалық шектеулерін жеңу созылатын мөлдір құрылғыларда жаңа функционалдылықты қамтамасыз ете алады.
Графеннің бірегей қасиеттері оны мөлдір өткізгіш электродтардың келесі ұрпағы үшін күшті үміткер етеді (5, 6).Ең жиі қолданылатын мөлдір өткізгішпен салыстырғанда индий қалайы оксиді [ITO;100 Ом/шаршы (шаршы) 90% мөлдірлік ], химиялық бу тұндыру (CVD) арқылы өсірілген моноқабатты графен параққа төзімділіктің (125 Ом/кв) және мөлдірліктің (97,4%) ұқсас комбинациясына ие (5).Сонымен қатар, графен пленкалары ITO (7) салыстырғанда ерекше икемділікке ие.Мысалы, пластикалық субстратта оның өткізгіштігі тіпті 0,8 мм (8) аз ғана иілу радиусы кезінде де сақталуы мүмкін.Мөлдір икемді өткізгіш ретінде оның электрлік өнімділігін одан әрі жақсарту үшін алдыңғы жұмыстар бір өлшемді (1D) күміс наноөткізгіштері немесе көміртекті нанотүтіктері (CNTs) бар графен гибридті материалдарын әзірледі (9–11).Сонымен қатар, графен аралас өлшемді гетероқұрылымдық жартылай өткізгіштер (мысалы, 2D көлемді Si, 1D наноөткізгіштер/нанотүтіктер және 0D кванттық нүктелер) (12), икемді транзисторлар, күн батареялары және жарық шығаратын диодтар (жарық диодтар) (13) үшін электродтар ретінде пайдаланылды. –23).
Графен икемді электроника үшін перспективалы нәтижелер көрсеткенімен, оның созылатын электроникада қолданылуы оның механикалық қасиеттерімен шектелді (17, 24, 25);графеннің жазықтықтағы қаттылығы 340 Н/м және Янг модулі 0,5 ТПа (26).Күшті көміртекті-көміртекті желі қолданбалы штамм үшін энергияны бөлу механизмдерін қамтамасыз етпейді, сондықтан 5%-дан аз деформация кезінде оңай жарылып кетеді.Мысалы, полидиметилсилоксанға (PDMS) серпімді субстратқа тасымалданатын CVD графені өзінің өткізгіштігін 6%-дан аз штаммда ғана сақтай алады (8).Теориялық есептеулер әр түрлі қабаттар арасындағы мыжылу және өзара әрекеттесу қаттылықты айтарлықтай төмендетуі керек екенін көрсетеді (26).Графенді бірнеше қабаттарға жинақтау арқылы бұл екі немесе үш қабатты графен 30% штаммға дейін созылады, бұл моноқабатты графеннен 13 есе аз қарсылық өзгерісін көрсетеді (27).Дегенмен, бұл созылу мүмкіндігі әлі де заманауи созылатын с өткізгіштерден айтарлықтай төмен (28, 29).
Транзисторлар созылатын қолданбаларда маңызды, өйткені олар күрделі сенсорды оқуға және сигналды талдауға мүмкіндік береді (30, 31).Бастапқы/дренаждық электродтар және арна материалы ретінде көп қабатты графені бар PDMS транзисторлары электрлік функцияны 5% деформацияға (32) дейін сақтай алады, бұл денсаулықты бақылау сенсорлары мен электронды теріге арналған (~50%) ең төменгі қажетті мәннен айтарлықтай төмен. 33, 34).Жақында графен киригами әдісі зерттелді және сұйық электролит арқылы жабылған транзисторды 240% (35) дейін созуға болады.Дегенмен, бұл әдіс өндіріс процесін қиындататын тоқтатылған графенді қажет етеді.
Мұнда біз графен қабаттары арасында графен шиыршықтарын (ұзындығы ~1-ден 20 мкм, ені ~0,1-ден 1 мкм және биіктігі ~10-нан 100 нм-ге дейін) интеркалациялау арқылы жоғары созылатын графен құрылғыларына қол жеткіземіз.Біз бұл графен шиыршықтары графен парақтарындағы жарықтарды жою үшін өткізгіш жолдарды қамтамасыз ете алады, осылайша кернеу кезінде жоғары өткізгіштікті сақтай алады деп болжаймыз.Графен шиыршықтары қосымша синтезді немесе процесті қажет етпейді;олар ылғалды тасымалдау процедурасы кезінде табиғи түрде қалыптасады.Көпқабатты G/G (графен/графен) шиыршықтарын (MGGs) графен созылатын электродтарды (көзі/дренаж және қақпа) және жартылай өткізгіш CNT пайдалану арқылы біз 120-ға дейін созылатын өте мөлдір және жоғары созылатын толық көміртекті транзисторларды көрсете алдық. % деформация (зарядты тасымалдау бағытына параллель) және бастапқы ток шығысының 60% сақтайды.Бұл әзірге ең созылатын мөлдір көміртегі негізіндегі транзистор және ол бейорганикалық жарықдиодты жүргізу үшін жеткілікті ток береді.
Үлкен аумақты мөлдір созылатын графен электродтарын қосу үшін біз Cu фольгасында CVD арқылы өсірілген графенді таңдадық.Cu фольгасы G/Cu/G құрылымдарын құра отырып, екі жағында графеннің өсуіне мүмкіндік беру үшін CVD кварц түтігінің ортасына ілінді.Графенді тасымалдау үшін біз алдымен графеннің бір жағын қорғау үшін жұқа поли(метилметакрилат) (PMMA) қабатын айналдырдық, оны үстіңгі жағындағы графен деп атадық (графеннің екінші жағы үшін керісінше), содан кейін бүкіл пленка (PMMA/жоғарғы графен/Cu/төменгі графен) Cu фольгасын тазарту үшін (NH4)2S2O8 ерітіндісіне малынған.Төменгі жағындағы PMMA жабыны жоқ графенде сызаттар мен ақаулар сөзсіз болады, бұл эшанттың өтуіне мүмкіндік береді (36, 37).1А-суретте көрсетілгендей, беттік керілу әсерінен босатылған графен домендері шиыршықтарға оралып, кейіннен қалған жоғарғы G/PMMA пленкасына бекітілген.Жоғарғы G/G шиыршықтарын SiO2/Si, шыны немесе жұмсақ полимер сияқты кез келген субстратқа тасымалдауға болады.Бұл тасымалдау процесін бір субстратқа бірнеше рет қайталау MGG құрылымдарын береді.
(A) Созылатын электрод ретінде MGG үшін дайындау процедурасының схемалық суреті.Графенді тасымалдау кезінде Cu фольгасының артқы жағындағы графен шекаралар мен ақауларда бұзылып, ерікті пішіндерге оралып, жоғарғы пленкаларға мықтап бекітіліп, наноcроллдарды құрады.Төртінші мультфильмде жинақталған MGG құрылымы бейнеленген.(B және C) сәйкесінше моноқабатты графен (B) және айналдыру (C) аймағына назар аудара отырып, MGG моноқабатының жоғары ажыратымдылықтағы TEM сипаттамалары.(B) кірістіру TEM торындағы моноқабатты MGGs жалпы морфологиясын көрсететін төмен үлкейтілген кескін болып табылады.(C) кірістірулері атомдық жазықтықтар арасындағы қашықтық 0,34 және 0,41 нм болатын суретте көрсетілген төртбұрышты қораптар бойымен алынған қарқындылық профильдері болып табылады.(D ) Сипаттамалық графиттік π* және σ* шыңдары белгіленген көміртегі K-жиегі EEL спектрі.(E) G/G моноқабатының секциялық AFM кескіні сары нүктелі сызық бойымен биіктік профилімен жылжиды.(F - I) Оптикалық микроскопия және сәйкесінше қалыңдығы 300 нм SiO2/Si субстраттарында (F және H) және шиыршықтары бар (G және I) үш қабатты G-нің AFM кескіндері.Өкілдік шиыршықтар мен әжімдер айырмашылықтарын көрсету үшін белгіленді.
Шиыршықтардың табиғатта оралған графен екенін тексеру үшін біз жоғары ажыратымдылықтағы трансмиссиялық электронды микроскопия (TEM) және электронды энергияны жоғалту (EEL) спектроскопиясының моноқабатты жоғарғы G/G айналдыру құрылымдарында зерттеулер жүргіздік.1В-суретте моноқабатты графеннің алтыбұрышты құрылымы көрсетілген, ал кірістіру TEM торының бір көміртекті тесігінде жабылған пленканың жалпы морфологиясы болып табылады.Бірқабатты графен тордың көп бөлігін қамтиды, ал алтыбұрышты сақиналардың бірнеше дестелері болған кезде кейбір графен үлпектері пайда болады (1В-сурет).Жеке шиыршықты үлкейту арқылы (1С-сурет) біз тор аралығы 0,34-тен 0,41 нм-ге дейінгі диапазондағы графен торының жиектерінің үлкен мөлшерін байқадық.Бұл өлшемдер үлпектердің кездейсоқ оралғанын және «ABAB» қабатының қабаттасуында тор аралығы 0,34 нм болатын мінсіз графит емес екенін көрсетеді.1D суретте көміртектің K-жиегі EEL спектрі көрсетілген, мұнда 285 эВ-тегі шың π* орбиталынан, ал екіншісі 290 эВ шамасында σ* орбиталының ауысуына байланысты.Бұл құрылымда sp2 байланысы басым болатынын көруге болады, бұл шиыршықтардың жоғары графиттік екенін растайды.
Оптикалық микроскопия және атомдық күштік микроскопия (AFM) кескіндері MGGs (сурет 1, E-ден G-ге дейін және S1 және S2-суреттер) графен наноскроллдарының таралуы туралы түсінік береді.Шиыршықтар бетінде кездейсоқ таратылады және олардың жазықтықтағы тығыздығы қабаттасқан қабаттардың санына пропорционалды түрде артады.Көптеген шиыршықтар түйіндерге оралған және 10-нан 100 нм-ге дейінгі ауқымда біркелкі емес биіктіктерді көрсетеді.Олардың ұзындығы 1-ден 20 мкм-ге дейін және ені 0,1-ден 1 мкм-ге дейін, бастапқы графен үлпектерінің өлшемдеріне байланысты.1-суретте (H және I) көрсетілгендей, шиыршықтардың әжімдерге қарағанда айтарлықтай үлкен өлшемдері бар, бұл графен қабаттары арасындағы әлдеқайда өрескел интерфейске әкеледі.
Электрлік қасиеттерді өлшеу үшін біз жылжымалы құрылымдары бар немесе онсыз графен пленкаларын және фотолитографияны қолдана отырып ені 300 мкм және ұзындығы 2000 мкм жолақтарға қабаттастырдық.Деформация функциясы ретінде екі зондты кедергілер қоршаған орта жағдайында өлшенді.Шиыршықтардың болуы моноқабатты графеннің кедергісін 80%-ға, өткізгіштіктің тек 2,2%-ға төмендеуімен азайтты (S4-сурет).Бұл 5 × 107 А/см2 (38, 39 ) дейін жоғары ток тығыздығы бар наноcrolls MGG-ге өте оң электрлік үлес қосатынын растайды.Барлық моно, екі және үш қабатты қарапайым графен мен MGG арасында үш қабатты MGG 90% дерлік мөлдірлігімен ең жақсы өткізгіштікке ие.Әдебиетте көрсетілген графеннің басқа көздерімен салыстыру үшін біз төрт зонд парағының кедергісін де өлшедік (S5-сурет) және оларды 2А-суретте 550 нм (S6 сурет) өткізгіштік функциясы ретінде санадық.MGG жасанды қабатталған көп қабатты қарапайым графен мен төмендетілген графен оксидіне (RGO) қарағанда салыстырмалы немесе жоғары өткізгіштік пен мөлдірлікті көрсетеді (6, 8, 18).Әдебиеттердегі жасанды қабатталған көп қабатты қарапайым графеннің парақ кедергілері біздің MGG-ге қарағанда сәл жоғары екенін ескеріңіз, мүмкін олардың өсу жағдайлары мен тасымалдау әдісі оңтайландырылмағандықтан.
(A) графеннің бірнеше түрлері үшін 550 нм өткізгіштікке қарсы төрт зонд парағының кедергісі, мұнда қара квадраттар моно-, екі және үш қабатты MGG-ларды білдіреді;қызыл шеңберлер мен көк үшбұрыштар Ли және басқалардың зерттеулерінен Cu және Ni-де өсірілген көп қабатты қарапайым графенге сәйкес келеді.(6) және Ким және т.б.(8) сәйкесінше және кейіннен SiO2/Si немесе кварцқа ауыстырылады;және жасыл үшбұрыштар Bonaccorso және т.(18).(B және C) Ток ағынының бағытына перпендикуляр (B) және параллель (C) деформация функциясы ретінде моно-, екі және үш қабатты MGGs және G-нің нормаланған кедергісінің өзгеруі.(D) 50% перпендикулярлық деформацияға дейінгі циклдік деформациялық жүктеме кезінде G (қызыл) және MGG (қара) қос қабатының нормаланған кедергісінің өзгеруі.(E) 90% параллель деформацияға дейінгі циклдік деформациялық жүктеме кезінде үш қабатты G (қызыл) және MGG (қара) кедергісінің нормаланған өзгеруі.(F) Деформация функциясы ретінде моно-, екі және үш қабатты G және екі және үш қабатты MGG-лердің нормаланған сыйымдылық өзгерісі.Кірістірілген конденсатор құрылымы, мұнда полимерлік субстрат SEBS және полимер диэлектрлік қабаты қалыңдығы 2 мкм болатын SEBS болып табылады.
MGG штаммына тәуелді өнімділігін бағалау үшін біз графенді термопластикалық эластомерлік стирол-этилен-бутадиен-стирол (SEBS) субстраттарына (ені ~ 2 см және ұзындығы ~ 5 см) тасымалдадық және өткізгіштік субстрат созылған кезде өлшенді. (Материалдар мен әдістерді қараңыз) ток ағынының бағытына перпендикуляр да, параллель де (2-сурет, В және С).Штаммға тәуелді электрлік мінез-құлық наноскроллдардың қосылуымен және графен қабаттарының көбеюімен жақсарды.Мысалы, деформация ток ағынына перпендикуляр болғанда, моноқабатты графен үшін шиыршықтарды қосу электрлік үзіліс кезінде деформацияны 5-тен 70%-ға дейін арттырды.Үш қабатты графеннің деформацияға төзімділігі моноқабатты графенмен салыстырғанда айтарлықтай жақсарды.Наноскроллдармен 100% перпендикуляр штамм кезінде үш қабатты MGG құрылымының кедергісі шиыршықсыз үш қабатты графен үшін 300% салыстырғанда тек 50% өсті.Циклдік деформациялық жүктеме кезіндегі кедергінің өзгеруі зерттелді.Салыстыру үшін (2D-сурет) қарапайым екі қабатты графен пленкасының кедергілері 50% перпендикуляр штамм кезінде ~700 циклден кейін шамамен 7,5 есе өсті және әр циклде штамм сайын арта берді.Екінші жағынан, екі қабатты MGG кедергісі ~ 700 циклден кейін шамамен 2,5 есе өсті.Параллель бағытта 90%-ға дейін штамм қолдану арқылы үш қабатты графеннің кедергісі 1000 циклден кейін ~100 есе өсті, ал үш қабатты MGG-де ол небәрі ~8 есе өсті (2Е-сурет).Велосипедтің нәтижелері күріште көрсетілген.S7.Параллель деформация бағыты бойынша қарсылықтың салыстырмалы түрде жылдам өсуі жарықтардың бағыты ток ағынының бағытына перпендикуляр болғандықтан.Тиеу және түсіру деформациясы кезінде кедергінің ауытқуы SEBS эластомерлік субстратының тұтқыр серпімді қалпына келуіне байланысты.Велосипедпен жүру кезінде MGG жолақтарының тұрақты қарсылығы графеннің жарылған бөліктерін (AFM байқағандай) байланыстыра алатын үлкен шиыршықтардың болуына байланысты, бұл өтпелі жолды сақтауға көмектеседі.Өткізгіштікті сүзу жолы арқылы сақтаудың бұл құбылысы эластомерлік негіздерде жарылған металл немесе жартылай өткізгіш пленкалар үшін бұрын хабарланған (40, 41).
Бұл графен негізіндегі пленкаларды созылатын құрылғылардағы қақпа электродтары ретінде бағалау үшін біз графен қабатын SEBS диэлектрлік қабатымен (қалыңдығы 2 мкм) жаптық және деформация функциясы ретінде диэлектрлік сыйымдылықтың өзгеруін бақыладық (2F-суретті және қосымша материалдарды қараңыз. егжей).Біз қарапайым моноқабатты және екі қабатты графен электродтары бар сыйымдылықтардың графеннің жазықтықтағы өткізгіштігін жоғалтуына байланысты тез төмендегенін байқадық.Керісінше, MGGs, сондай-ақ қарапайым үш қабатты графен арқылы бекітілген сыйымдылықтар деформациямен сыйымдылықтың жоғарылауын көрсетті, бұл деформациямен диэлектрик қалыңдығының төмендеуіне байланысты күтілуде.Сыйымдылықтың күтілетін ұлғаюы MGG құрылымына өте жақсы сәйкес келді (S8-сурет).Бұл MGG созылатын транзисторлар үшін қақпа электроды ретінде жарамды екенін көрсетеді.
1D графен шиыршығының электр өткізгіштігінің деформацияға төзімділігіндегі рөлін әрі қарай зерттеу және графен қабаттары арасындағы бөлуді жақсырақ бақылау үшін біз графен шиыршықтарын ауыстыру үшін спреймен қапталған CNT қолдандық (Қосымша материалдарды қараңыз).MGG құрылымдарын имитациялау үшін біз үш тығыздықтағы CNTs (яғни, CNT1) қойдық.
(А-дан С) үш түрлі тығыздықтағы CNTs AFM кескіндері (CNT1
Олардың созылатын электроникаға арналған электродтар ретіндегі мүмкіндіктерін одан әрі түсіну үшін біз MGG және G-CNT-G морфологияларын штамм кезінде жүйелі түрде зерттедік.Оптикалық микроскопия және сканерлеуші электрондық микроскопия (SEM) сипаттаудың тиімді әдістері болып табылмайды, өйткені екеуінде де түс контрасты жоқ және графен полимерлі субстраттарда болған кезде SEM электронды сканерлеу кезінде кескін артефакттарына ұшырайды (S9 және S10-суреттер).Штамм астында графен бетін in situ байқау үшін біз өте жұқа (қалыңдығы ~ 0,1 мм) және серпімді SEBS субстраттарына тасымалдағаннан кейін үш қабатты MGG және қарапайым графен бойынша AFM өлшемдерін жинадық.CVD графеніндегі ішкі ақаулар және тасымалдау процесі кезінде сыртқы зақымдану салдарынан кернеуленген графенде сөзсіз жарықтар пайда болады және деформацияның жоғарылауымен жарықтар тығызырақ болды (Cурет 4, А-дан D).Көміртекті электродтардың қабаттасатын құрылымына байланысты жарықтар әртүрлі морфологияларды көрсетеді (S11-сурет) (27).Көпқабатты графеннің жарықшақ аймағының тығыздығы (жарықтар ауданы/талданатын аумақ ретінде анықталады) штаммнан кейінгі моноқабатты графеннен аз, бұл MGGs үшін электр өткізгіштігінің артуына сәйкес келеді.Екінші жағынан, шиеленіс пленкасында қосымша өткізгіш жолдарды қамтамасыз ететін жарықтарды жабу үшін шиыршықтар жиі байқалады.Мысалы, 4В-суреттегі суретте белгіленгендей, кең шиыршық MGG үшқабатындағы жарықшақты кесіп өтті, бірақ қарапайым графенде ешқандай айналдыру байқалмады (Cурет 4, E-H).Сол сияқты, CNTs графендегі жарықтарды да өтеді (S11-сурет).Жарықтар аймағының тығыздығы, айналдыру аймағының тығыздығы және пленкалардың кедір-бұдырлығы 4K-суретте жинақталған.
(А-дан H) 0, 20, 60 және 100-де өте жұқа SEBS (қалыңдығы ~0,1 мм) эластомерде үш қабатты G/G айналдыруларының (А-дан D) және үш қабатты G құрылымдарының (E-ден H) in situ AFM кескіндері % штамм.Өкілдік жарықтар мен шиыршықтар көрсеткілермен көрсетілген.Барлық AFM кескіндері таңбаланған түс масштабының жолағын пайдалана отырып, 15 мкм × 15 мкм аумақта орналасқан.(I) SEBS субстратындағы өрнекті моноқабатты графен электродтарының модельдеу геометриясы.(J) 20% сыртқы штаммдағы моноқабатты графендегі және SEBS субстратындағы максималды негізгі логарифмдік штаммның симуляциялық контурлық картасы.(K) Әртүрлі графен құрылымдары үшін жарықтар аймағының тығыздығын (қызыл баған), айналдыру аймағының тығыздығын (сары баған) және бетінің кедір-бұдырлығын (көк баған) салыстыру.
MGG пленкалары созылған кезде, шиыршықтар перколяциялық желіні сақтай отырып, графеннің жарылған аймақтарын өте алатын маңызды қосымша механизм бар.Графен шиыршықтары перспективалы, өйткені олардың ұзындығы ондаған микрометрге жетуі мүмкін, сондықтан әдетте микрометрлік шкалаға дейінгі жарықшақтарды жоюға қабілетті.Сонымен қатар, шиыршықтар графеннің көп қабаттарынан тұратындықтан, олардың қарсылығы төмен болады деп күтілуде.Салыстырмалы түрде салыстырмалы түрде тығыз (өткізгіштігі төмен) CNT желілері салыстырмалы өткізгіш көпір мүмкіндігін қамтамасыз ету үшін қажет, өйткені CNTs кішірек (әдетте ұзындығы бірнеше микрометр) және айналдыруға қарағанда аз өткізгіш.Екінші жағынан, суретте көрсетілгендей.S12, ал графен штаммға бейімделу үшін созылу кезінде жарылады, шиыршықтар жарылып кетпейді, бұл соңғысының графеннің астындағы сырғанауы мүмкін екенін көрсетеді.Олардың жарылып кетпеуінің себебі графеннің көптеген қабаттарынан (ұзындығы ~1-ден 20 мкм, ені ~0,1-ден 1 мкмге дейін және биіктігі ~10-100 нм) тұратын оралған құрылымға байланысты болуы мүмкін. бір қабатты графенге қарағанда жоғары тиімді модуль.Грин және Херсам (42) хабарлағандай, металдық CNT желілері (түтік диаметрі 1,0 нм) CNT арасындағы үлкен түйіспе кедергісіне қарамастан, парақтың төмен қарсылықтарына <100 Ом/кв қол жеткізе алады.Біздің графен шиыршықтарының ені 0,1-ден 1 мкм-ге дейін болатынын және G/G шиыршықтарының CNT-ге қарағанда әлдеқайда үлкен байланыс аймақтары бар екенін ескере отырып, графен мен графен шиыршықтарының арасындағы байланыс кедергісі мен байланыс аймағы жоғары өткізгіштікті сақтау үшін шектеу факторлары болмауы керек.
Графеннің SEBS субстратынан әлдеқайда жоғары модулі бар.Графен электродының тиімді қалыңдығы субстратқа қарағанда әлдеқайда төмен болса да, графеннің қаттылығы оның қалыңдығына еселенген субстратпен салыстыруға болады (43, 44), нәтижесінде қалыпты қатты-аралдық әсер пайда болады.Біз SEBS субстратта 1 нм қалыңдықтағы графеннің деформациясын модельдедік (толығырақ ақпаратты Қосымша материалдарды қараңыз).Модельдеу нәтижелеріне сәйкес, 20% штамм SEBS субстратына сырттан қолданылғанда, графендегі орташа штамм ~6,6% құрайды (4J-сурет және S13D суреті), бұл тәжірибелік бақылауларға сәйкес келеді (S13-суретті қараңыз) .Біз оптикалық микроскопияның көмегімен өрнектелген графен мен субстрат аймақтарындағы штаммдарды салыстырдық және субстрат аймағындағы штамм графен аймағындағы штаммнан кем дегенде екі есе көп екенін анықтадық.Бұл графен электродтарының үлгілеріне қолданылатын штамм айтарлықтай шектелуі мүмкін екенін көрсетеді, бұл SEBS үстінде қатты графен аралдарын құрайды (26, 43, 44).
Сондықтан MGG электродтарының жоғары кернеу кезінде жоғары өткізгіштікті сақтау қабілеті екі негізгі механизм арқылы іске асады: (i) айналдырғыштар өткізгіш перколяция жолын сақтау үшін ажыратылған аймақтарды біріктіре алады және (ii) көп қабатты графен парақтары/эластомерлер сырғып кетуі мүмкін. бір-бірінен асып түседі, нәтижесінде графен электродтарына жүктеме азаяды.Эластомерге тасымалданатын графеннің бірнеше қабаттары үшін қабаттар бір-бірімен қатты бекітілмейді, олар штаммға жауап ретінде сырғуы мүмкін (27).Сондай-ақ, шиыршықтар графен қабаттарының кедір-бұдырлығын арттырды, бұл графен қабаттары арасындағы бөлуді арттыруға көмектесуі мүмкін, сондықтан графен қабаттарының сырғанауына мүмкіндік береді.
Толық көміртекті құрылғылар төмен құны мен жоғары өткізу қабілетіне байланысты ынталы.Біздің жағдайда толық көміртекті транзисторлар төменгі графен қақпасы, жоғарғы графен көзі/ағызу контактісі, сұрыпталған CNT жартылай өткізгіші және диэлектрик ретінде SEBS көмегімен жасалды (5А-сурет).5В-суретте көрсетілгендей, көзі/ағызу және қақпа (төменгі құрылғы) ретінде CNTs бар толық көміртекті құрылғы графен электродтары бар құрылғыға (жоғарғы құрылғы) қарағанда мөлдір емес.Себебі CNT желілері графендікіне ұқсас парақ кедергілеріне қол жеткізу үшін үлкенірек қалыңдықтарды және, тиісінше, төмен оптикалық өткізгіштіктерді қажет етеді (S4 сурет).5-суретте (C және D) екі қабатты MGG электродтарымен жасалған транзистор үшін штамм алдындағы репрезентативті тасымалдау және шығыс қисықтары көрсетілген.Кернеусіз транзистордың арна ені мен ұзындығы сәйкесінше 800 және 100 мкм болды.Өлшенген қосу/өшіру қатынасы сәйкесінше 10−5 және 10−8 А деңгейлеріндегі қосу және өшіру токтарымен 103-тен жоғары.Шығару қисығы анық кернеуге тәуелділігі бар идеалды сызықтық және қанықтыру режимдерін көрсетеді, бұл CNT және графен электродтары арасындағы тамаша байланысты көрсетеді (45).Графен электродтарымен жанасу кедергісі буланған Au қабықшасымен салыстырғанда төменірек екені байқалды (S14 суретті қараңыз).Созылатын транзистордың қанығу мобильділігі шамамен 5,6 см2/Вс құрайды, бұл диэлектрлік қабат ретінде 300 нм SiO2 бар қатты Si субстраттарындағы бірдей полимерлі сұрыпталған CNT транзисторларына ұқсас.Оңтайландырылған түтік тығыздығы және түтіктердің басқа түрлері арқылы қозғалғыштығын одан әрі жақсартуға болады (46).
(A) Графен негізіндегі созылатын транзистордың схемасы.SWNTs, бір қабырғалы көміртекті нанотүтіктер.(B) Графен электродтарынан (жоғарғы) және CNT электродтарынан (төменгі) жасалған созылатын транзисторлардың фотосы.Мөлдірліктегі айырмашылық анық байқалады.(C және D) Штаммға дейін SEBS-те графен негізіндегі транзисторды тасымалдау және шығару қисықтары.(E және F) Трансфер қисықтары, қосу және өшіру тогы, қосу/өшіру қатынасы және әртүрлі штаммдардағы графен негізіндегі транзистордың қозғалғыштығы.
Мөлдір, толық көміртекті құрылғы зарядты тасымалдау бағытына параллель бағытта созылған кезде, 120% деформацияға дейін минималды деградация байқалды.Созылу кезінде ұтқырлық 0% деформация кезінде 5,6 см2/Вс-тен 120% деформация кезінде 2,5 см2/Вс дейін үздіксіз төмендеді (5F-сурет).Біз сондай-ақ әртүрлі арна ұзындықтары үшін транзистордың өнімділігін салыстырдық (S1 кестесін қараңыз).Атап айтқанда, 105% штамм кезінде бұл транзисторлардың барлығы әлі де жоғары қосу/өшіру қатынасын (>103) және қозғалғыштығын (>3 см2/Вс) көрсетті.Сонымен қатар, біз толық көміртекті транзисторлар бойынша соңғы жұмыстардың барлығын қорытындыладық (S2 кестесін қараңыз) (47–52).Эластомерлердегі құрылғының өндірісін оңтайландыру және контактілер ретінде MGG пайдалану арқылы біздің толық көміртекті транзисторлар ұтқырлық пен гистерезис тұрғысынан жақсы өнімділікті көрсетеді, сонымен қатар жоғары созылады.
Толығымен мөлдір және созылатын транзисторды қолдану ретінде біз оны жарықдиодты коммутацияны басқару үшін пайдаландық (6А-сурет).6В-суретте көрсетілгендей, жасыл жарық диодты тікелей жоғарыда орналасқан созылатын толық көміртекті құрылғы арқылы анық көрінеді.~100% дейін созылған кезде (6-сурет, C және D), жарық диодты жарық қарқындылығы өзгермейді, бұл жоғарыда сипатталған транзистордың өнімділігіне сәйкес келеді (S1 фильмін қараңыз).Бұл графен электродтары арқылы жасалған созылатын басқару блоктары туралы бірінші есеп, графен созылатын электрониканың жаңа мүмкіндігін көрсетеді.
(A) Жарық диодты жетекке арналған транзистордың тізбегі.GND, жер.(B) Жасыл жарық диоды үстіне орнатылған 0% деформациядағы созылатын және мөлдір толық көміртекті транзистордың фотосы.(C) Жарық диодты ауыстыру үшін пайдаланылатын толық көміртекті мөлдір және созылатын транзистор 0% (сол жақта) және ~100% кернеуде (оң жақта) жарық диоды үстіне орнатылуда.Ақ көрсеткілер созылып жатқан қашықтықтың өзгеруін көрсету үшін құрылғыдағы сары белгілерді көрсетеді.(D) Жарық диодты эластомерге итерілген созылған транзистордың бүйірлік көрінісі.
Қорытындылай келе, біз жинақталған графен қабаттары арасындағы графен наноскроллдары арқылы іске қосылған созылатын электродтар ретінде үлкен штаммдарда жоғары өткізгіштікті сақтайтын мөлдір өткізгіш графен құрылымын жасадық.Эластомерлердегі бұл екі және үш қабатты MGG электрод құрылымдары типтік моноқабатты графен электродтары үшін 5% штамм кезінде өткізгіштіктің толық жоғалуымен салыстырғанда 100% жоғары деформация кезінде 0% деформация өткізгіштіктерінің сәйкесінше 21 және 65% сақтай алады. .Графен шиыршықтарының қосымша өткізгіш жолдары, сондай-ақ тасымалданатын қабаттар арасындағы әлсіз өзара әрекеттесу деформация кезінде жоғары өткізгіштік тұрақтылығына ықпал етеді.Біз одан әрі бұл графен құрылымын толық көміртекті созылатын транзисторларды жасау үшін қолдандық.Әзірге бұл иілусіз ең жақсы мөлдірлігі бар графен негізіндегі ең созылатын транзистор.Бұл зерттеу созылатын электроника үшін графенді қосу үшін жүргізілгенімен, біз бұл тәсілді созылатын 2D электрониканы қосу үшін басқа 2D материалдарына кеңейтуге болады деп есептейміз.
Үлкен аумақты CVD графені ілінді Cu фольгаларында (99,999%; Альфа Аезар) 0,5 мторр тұрақты қысымда 50–SCCM (минутына стандартты текше сантиметр) CH4 және 20–SCCM H2 прекурсорлары ретінде 1000°C температурада өсірілді.Cu фольгасының екі жағы моноқабатты графенмен жабылған.PMMA жұқа қабаты (2000 айн/мин; A4, Microchem) Cu фольгасының бір жағында PMMA/G/Cu фольга/G құрылымын қалыптастырған.кейіннен Cu фольгасын тазарту үшін бүкіл пленканы 0,1 М аммоний персульфат [(NH4)2S2O8] ерітіндісіне 2 сағаттай малынған.Бұл процесс барысында қорғалмаған артқы графен алдымен астық шекаралары бойымен жыртылды, содан кейін беттік керілу салдарынан шиыршықтарға айналды.Шиыршықтар PMMA/G/G шиыршықтарын құра отырып, PMMA қолдайтын жоғарғы графен пленкасына бекітілді.Содан кейін пленкалар деионизацияланған суда бірнеше рет жуылды және қатты SiO2/Si немесе пластикалық субстрат сияқты мақсатты негізге салынды.Бекітілген пленка субстратта кептірілгеннен кейін үлгі ацетонға, 1:1 ацетонға/IPA (изопропил спирті) және PMMA-ны кетіру үшін әрқайсысы 30 секунд бойына IPA батырылған.Қабыршақтар 100°C температурада 15 минут бойы қыздырылды немесе оған G/G шиыршықтың басқа қабаты тасымалданбас бұрын, қалған суды толығымен алып тастау үшін түні бойы вакуумда ұсталды.Бұл қадам субстраттан графен пленкасының бөлінуін болдырмау және PMMA тасымалдаушы қабатын шығару кезінде MGGs толық жабуын қамтамасыз ету болды.
MGG құрылымының морфологиясы оптикалық микроскоптың (Leica) және сканерлеуші электрондық микроскоптың (1 кВ; FEI) көмегімен байқалды.Атомдық күштік микроскоп (Nanoscope III, Digital Instrument) G шиыршықтарының мәліметтерін бақылау үшін түрту режимінде жұмыс істеді.Пленка мөлдірлігі ультракүлгін-көрінетін спектрометр (Agilent Cary 6000i) арқылы тексерілді.Штамм ток ағынының перпендикуляр бағыты бойынша болған кездегі сынақтар үшін графен құрылымдарын жолақтарға (ені ~300 мкм және ұзындығы ~2000 мкм) кескіндеу үшін фотолитография және O2 плазмасы пайдаланылды және Au (50 нм) электродтары термиялық түрде тұндырылды. ұзын жағының екі шетіндегі көлеңке маскалары.Содан кейін графен жолақтары SEBS эластомерімен (ені ~ 2 см және ұзындығы ~ 5 см), жолақтардың ұзын осі SEBS қысқа жағына параллель, одан кейін BOE (буферленген оксидті өңдеу) (HF: H2O) байланыста болды. 1:6) электрлік контактілер ретінде офорт және эвтектикалық галлий индийі (EGaIn).Параллель деформация сынақтары үшін сызбасыз графен құрылымдары (~5 × 10 мм) SEBS субстратының ұзын жағына параллель ұзын осьтері бар SEBS субстраттарына ауыстырылды.Екі жағдайда да бүкіл G (G шиыршықсыз)/SEBS эластомердің ұзын жағы бойымен қол аппаратында созылды және in situ біз жартылай өткізгіш анализаторы бар зонд станциясында кернеу астында олардың кедергісінің өзгеруін өлшедік (Кейтли 4200). -SCS).
Серпімді субстраттағы жоғары созылатын және мөлдір толық көміртекті транзисторлар полимер диэлектригі мен субстраттың органикалық еріткіш зақымдануын болдырмау үшін келесі процедуралар арқылы жасалған.MGG құрылымдары қақпа электродтары ретінде SEBS-ге ауыстырылды.Біркелкі жұқа қабықшалы полимер диэлектрлік қабатын (қалыңдығы 2 мкм) алу үшін SEBS толуолы (80 мг/мл) ерітіндісі октадецильтрихлоросилан (OTS) – модификацияланған SiO2/Si субстратында 1000 айн/мин жылдамдықта 1 минут бойы айналдырылған.Жұқа диэлектрлік пленканы гидрофобты OTS бетінен дайындалған графенмен жабылған SEBS субстратына оңай ауыстыруға болады.Конденсаторды LCR (индуктивтілік, сыйымдылық, кедергі) өлшегішін (Agilent) пайдаланып, деформация функциясы ретінде сыйымдылықты анықтау үшін сұйық металды (EGaIn; Sigma-Oldrich) жоғарғы электродты қою арқылы жасауға болады.Транзистордың басқа бөлігі бұрын хабарланған процедураларға сәйкес полимерлі сұрыпталған жартылай өткізгіш CNT-дан тұрды (53).Үлгіленген көз/ағызу электродтары қатты SiO2/Si субстраттарында жасалған.Кейіннен екі бөлік, диэлектрик/G/SEBS және CNTs/өрнегі бар G/SiO2/Si бір-біріне ламинатталған және қатты SiO2/Si субстратын алып тастау үшін BOE-ға малынған.Осылайша, толығымен мөлдір және созылатын транзисторлар жасалды.Кернеу кезіндегі электрлік сынақ жоғарыда аталған әдіс ретінде қолмен созылатын қондырғыда орындалды.
Осы мақалаға арналған қосымша материал мына жерден қолжетімді: http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
інжір.S1.Әртүрлі үлкейтудегі SiO2/Si субстраттарындағы моноқабатты MGG оптикалық микроскопиялық кескіндері.
інжір.S4.550 нм моно, екі және үш қабатты қарапайым графен (қара квадраттар), MGG (қызыл шеңберлер) және CNTs (көк үшбұрыш) екі зондты парақ кедергілері мен өткізгіштіктерін салыстыру.
інжір.S7.Сәйкесінше 40 және 90% параллель деформацияға дейінгі ~1000 циклдік деформациялық жүктеме кезінде моно- және қос қабатты MGGs (қара) және G (қызыл) нормаланған кедергісінің өзгеруі.
інжір.S10.Штаммнан кейін SEBS эластомеріндегі үш қабатты MGG SEM кескіні, бірнеше жарықтар үстінде ұзын айналдыру крестін көрсетеді.
інжір.S12.20% штаммдағы өте жұқа SEBS эластомеріндегі үшқабатты MGG AFM кескіні, шиыршық жарықшақты кесіп өткенін көрсетеді.
кесте S1.Екі қабатты MGG – бір қабырғалы көміртекті нанотүтік транзисторларының штаммға дейінгі және одан кейінгі әртүрлі арна ұзындықтарындағы қозғалғыштығы.
Бұл Creative Commons Attribution-Коммерциялық емес лицензиясының шарттары бойынша таратылатын ашық қолжетімді мақала, ол кез келген ортада пайдалануға, таратуға және көбейтуге рұқсат береді, тек нәтиже коммерциялық пайда үшін емес және түпнұсқа жұмыс дұрыс болған жағдайда. келтірілді.
ЕСКЕРТПЕ: Сіз бетті ұсынып отырған адам сіздің оны көргіңіз келетінін және оның қажетсіз хат емес екенін білуі үшін біз тек электрондық пошта мекенжайыңызды сұраймыз.Біз ешқандай электрондық пошта мекенжайын түсірмейміз.
Бұл сұрақ адам келушілер екеніңізді тексеруге және автоматты спам жіберуді болдырмауға арналған.
Авторлары: Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лэй, Лихуа Джин, Тэхо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Чжу, Сихонг Ван, Рафаэль Пфаттнер, Сиюан Чен, Роберт Синклэр, Женан Бао
Авторлары: Нан Лю, Алекс Чортос, Тинг Лэй, Лихуа Джин, Тэхо Рой Ким, Вон-Гю Бэ, Ченсин Чжу, Сихонг Ван, Рафаэль Пфаттнер, Сиюан Чен, Роберт Синклэр, Женан Бао
© 2021 Американдық ғылымды дамыту қауымдастығы.Барлық құқықтар сақталған.AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef және COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 серіктесі болып табылады.
Жіберу уақыты: 28 қаңтар 2021 ж